多晶卤化物钙钛矿薄膜的上下两个界面，通常被认为是缺陷富集区域且结晶性较差，会引发形成水氧通道，进而衍化为整个钙钛矿薄膜的降解。近几年对薄膜上表/界面的认知与优化已经日趋成熟，而对于被隐埋的、非暴露的底界面（buried interface，简称“埋底界面”）则缺乏简捷有效的调控，因此，迫切需要深入的系统性探究。目前，多种用于倒置钙钛矿光伏的P型空穴传输材料（HTM）如聚三芳胺（PTAA）、自组装单层（SAM）均会面临一个共性痛点，即弱极性/疏水性HTM与高极性钙钛矿前驱体溶液之间的极性失配，直接导致非理想润湿问题和更多深能级缺陷、成分损失，进而对“埋底界面”处的载流子传输动力学产生严重影响。
图1. 构筑“埋底界面”共嵌入结构与钙钛矿薄膜结晶过程中的极性失配调控
近日，针对“埋底界面”处高密度电子缺陷、不利应变和有害异质性等根源性难点，西北工业大学黄维院士团队涂用广副教授课题组提出了一种多功能共嵌入策略，通过预埋引入两亲性聚电解质（PFN-Br）和“岛状”咪唑盐（IAI）调节“埋底界面”的极性失配，并形成利于钙钛矿沉积的润湿性基底，从而能够在底界面处形成致密、均匀的高质量钙钛矿薄膜。该团队以化学浸泡法对“埋底界面”进行大面积无损暴露，发现由于PFN-Br上的烷基链的动态扭曲或拉伸促成了残余应力的释放。此外，该团队还揭示了由于PFN-Br/IAI上自由阴离子（Cl-/Br-）及刘易斯碱基的存在，协同实现钙钛矿结晶过程中“埋底界面”处的卤素空位补偿和配位游离Pb2+的化学机制。最终，基于多功能共嵌入策略的倒置钙钛矿光伏器件，展现出23.74%的光电转换效率和可忽略的迟滞，并且具备突出的耐湿气、热稳定性以及运行稳定性，有望将简捷有效的共嵌入设计成为构筑良好“埋底界面”的精准调控策略。
图2. a) 湿法化学揭膜；b) 埋底界面形貌；c) 掠入射 X 射线衍射光谱；d) P-I-N结构钙钛矿光伏器件JV曲线；e-f) 目标器件耐湿气、热稳定性
相关研究成果以“Strain Engineering and Halogen Compensation of Buried Interface in Polycrystalline Halide Perovskites”为题刊登在国际知名期刊Research上。论文第一作者为柔性电子研究院二年级博士生周斌，通讯作者为西北工业大学涂用广副教授。该研究得到了国家自然科学基金的资助。
（文字:周斌/审核:王学文）
