近年来，金属单原子作为一种高效催化剂，具有比纳米颗粒催化剂更高的产氢催化活性和更低的成本。然而，由于其较高的表面能，获得高负载的金属单原子催化材料仍然是一个巨大的挑战。
近日，南京大学物理学院助理教授王冰、邹志刚院士研究团队发展了一种激光种植策略，在常温常压下实现了金属单原子在包括炭黑、石墨烯量子点、金属和氧化物等基底上的高载量担载（图1）。在激光种植策略中，高能量脉冲激光可以在载体材料表面引入空位缺陷，用以锚定金属单原子。而在传统的利用缺陷稳定单原子的合成策略中，缺陷通常是通过在载体表面引入杂质原子而产生的，例如在C衬底中加入N或S原子。这种在锚定单原子前对载体的额外预处理使得传统合成步骤繁琐。该工作中，激光照射不仅可以将金属前驱体迅速分解成金属单原子，同时在载体表面产生缺陷，实现了一步合成单原子催化剂。与文献报道的合成策略相比，该工作取得了重要进展，主要包括:（1）常压常温下实现一步合成高载量金属单原子（在石墨烯量子点上担载约41.8 wt.%的新载量记录），对节约能源、简化生产具有重要意义。（2）可同时实现多种金属单原子（高熵单原子）在同一载体的沉积，极大地扩充了催化产氢材料体系。（3）由于多金属协同作用，少贵金属负载的高熵单原子具有更佳的催化产氢性能。
图1激光种植策略合成单原子示意图
此外，高熵材料因由五种及以上主元组成，其设计过程中存在大量可能组合，为采用传统试错法筛选高活性电催化产氢高熵催化材料提出挑战。该工作中王冰等人结合实验和理论计算发现了通用的高效产氢高熵催化材料设计原则，即高熵金属材料中各金属原子比的分布与电催化产氢火山图中各金属催化性能的分布越接近，高熵材料的性能越优异（图2）。在该规律指导下，团队合成的高熵单原子(Pt1)-(Ir1)-(Cu1)-(Ni1)-(Co1)在电催化产氢方面表现出了与目前文献报道相比更小的过电势。相关研究结果为后续筛选和设计高效的高熵电催化材料提供了理论基础和数据支撑。
图2激光种植法合成高熵单原子高效电催化产氢
目前该成果以"Room-Temperature Laser Planting of High-Loading Single-Atom Catalysts for High-Efficiency Electrocatalytic Hydrogen Evolution"为题于2023年6月9日在杂志J. Am. Chem. Soc.被报道(doi. 10.1021/jacs.3c02364)。该工作由南京大学、新加坡国立大学以及香港中文大学（深圳）等单位合作完成。第一作者为南京大学物理学院助理教授王冰，邹志刚院士对该工作进行了深入的指导。该成果得到国家重点研发计划和国家自然科学基金等项目的资助，并获得南京大学物理学院、固体微结构国家重点实验室、江苏省纳米技术重点实验室和南京大学环境材料与再生能源研究中心的支持。
